中国科大在烧结诱导的晶界cu/y催化剂实现高效c-国际云顶yd4008
日期：
2024-05-20
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近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心快速傅里叶变换研究人员结合机理研究实验和同步辐射原位表征研究了co活化与c-c偶联机制。为了研究co的解离机制，作者使用co作为探针分子进行了漫反射红外光谱（drifts）测试。研究结果发现co吸附峰的减弱伴随着c-o键和c=o键区域吸附峰的增强，表明co通过h助方式进行解离，形成了coh和cho中间体。为了研究c-c偶联路径，研究人员设计了甲醇和ch2cl2分别进料实验，发现c-c偶联是通过碳化物路径而不是甲醇脱氢路径进行的。为了探究是否存在其他的碳链增长路径，研究人员进行了同步辐射的真空紫外光电离质谱（svuv-pims）测试，这种测试方法对于低浓度中间体高度敏感。测试结果如图4a-g所示，除了稳定的烃类产物外，还出现了多个具有不同质荷比（m/z）的含氧中间体信号。研究人员根据m/z比和电离能区分这些中间体，对于m/z=30的信号，拐点出现在 10.88 ev处，对应着甲醛（图4h），同时还探测到了其他含氧中间体，包括甲醇（m/z=32,10.84 ev）、乙醛（m/z=44,10.23 ev）、乙醇（m/z = 46,10.48 ev）、烯丙醇（m/z =58,9.67 ev）和丙醇（m/z=60,10.22 ev）（图3i-m）。这些含氧中间体的形成意味着cu/y 上的碳链增长过程还存在co插入机制。因此，基于以上表征结果，研究人员得到了以下机理路径，co分子在cu晶界位点实现了h助解离得到chx物种。chx 物种既可以通过碳化物机理在催化剂表面聚合进行c-c偶联，也可以通过co插入机理将非解离吸附co插入到金属-烷基键实现碳链增长。
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